早年经历
1887年5月28日，柳亚子出生于一个书香门第。柳亚子家学渊博，年幼时受母教，喜读古诗。12岁就背完《杜甫全集》。他受父亲影响，赞成变法维新，醉心于《新民丛报》的宣传。 
1903年，16岁的柳亚子，已读遍自家书房的藏书。他的家乡江苏吴江，在明末就是抗清基地，人才辈出，非常讲究民族正气，这让他熏陶了强烈的反清意识，早年喜欢开“诗界革命”之风的龚自珍、梁启超的诗文，特别是南明志士张煌言、夏完淳的道德文章。
1904年，17岁至上海，入爱国学社，为蔡元培、章太炎弟子，始谈革命。
1906年，由高旭、陈陶遗、马君武、刘师培介绍，入同盟会，复由蔡元培介绍，加入光复会。
1906年10月19日，柳亚子与郑佩宜在盛泽郑氏老宅举行“文明”婚礼，新娘不盖方巾，不戴首饰，婚礼上废跪拜而代之以鞠躬。这在传统风俗盛行的盛泽，无疑是一件开风气之先的破天荒之举，镇民争相观看，一时传为美谈。
1909年11月13日，柳亚子和陈去病、高旭、朱少屏、姚石子等创立革命文学团体南社，主持社务多年，第一次结集在苏州虎丘张公祠，到会17人，这一文学团体具有浓厚的反满色彩，会员多为同盟会员，第二次结集在杭州西湖，第三次结集在上海张氏味莼园，每次结集出版一部诗文集，共印了22集，汇为《南社丛刻》，会员后来发展到1000多人。 
辛亥革命后，他曾到临时总统府任秘书，因不习惯于军政机关生活，三日即辞职，到上海办报。袁世凯窃取政权，他感觉国事不可为，惘然返黎里，纵情诗酒。写了大量诗歌。 
1923年10月，与陈望道等发起组织新南社。
拂袖南渡
1924年，第一次国共合作，柳亚子以中国同盟会员身份为国民党员，当选为国民党中央监委。
1925年8月，国民党右派刺杀廖仲恺，柳亚子对这种倒行逆施给予了严辞痛斥，他不但发表了《告国民党同志书》，揭露国民党右派的反革命本质，同时在广州参加国民党二届二中全会时，以国民党中央监察委员的身份当面责问蒋介石：“到底是总理（孙中山）的信徒，还是总理的叛徒？” 
11月23日，以邹鲁为首的一些国民党右派在北京西山召开会议，史称“西山派”，这些人背叛孙中山的“三大政策”，提出取消已加入国民党的共产党员的党籍，并要撤销在国民党中央工作的谭平山、李大钊、林祖涵、毛泽东等人的职务，接着，他们又策划在上海成立伪中央等一系列反共活动，柳亚子对此严厉加以批驳，同年12月，他发表了4000余字的长文《告国民党同志书》，指出：反动派“自己不肯站在革命的前线上奋斗，反而去勾结反革命的势力，甚至于去领导反革命的势力，要掀起党内轩然的大波……这不是明明白白地叛党叛国叛总理吗？全国同志，人人得而声讨之矣！”此举激怒了在南京的国民党右派，声称要开除他的党籍，孙传芳甚至勾结了上海租界内的帝国主义，准备抓捕加害柳亚子。
1926年5月，柳亚子赴广州参加国民党二届二中全会，蒋介石在会上强迫通过了“整理党务案”，柳亚子当即与何香凝、彭泽民等表示坚决反对，其间，柳亚子邀约了侯绍裘、朱季恂等共产党员，一起去找了蒋介石，当即责问他：你到底是总理叛徒，还是总理信徒……由于柳亚子等真理在手，蒋介石默不作声，柳亚子在会场痛哭以示抗议，未等结束，中途退会，就返回黎里，表示与蒋介石分道扬镳。人称他“拂袖南渡”。
化装逃亡
1926年9月，柳亚子赴南京参加中山陵的奠基仪式，这时“西山派”中有人埋伏了打手，作好了对共产党员和进步人士动武的准备，同柳亚子去的侯绍裘，在途中被打伤，幸有共产党员在暗中保护柳亚子，他才免遭毒手。
1927年4月12日，蒋介石发动了“四一二”政变，柳亚子也被蒋介石列入了通缉的名单，并派出部队赶到吴江抓他。5月8日夜半，吴江警察局受命派出军警，从水路趁天黑直驶到黎里镇的柳亚子家附近，柳亚子租住的这处寓所，原是清乾隆年间一个大官的府第，厅堂庭院共有五进，门墙高大坚固，前来抓捕的军警在柳亚子的门口猛冲猛撞。正在家里的柳亚子，眼看只能坐等被抓，他的夫人郑佩宜急中生智，先把柳亚子的衣帽等应用品一一收拾藏进箱厨内，造成柳亚子出门在外的假象，同时将柳亚子推进了壁橱，然后拉开壁橱底部的一扇暗门，里面是一条宽二尺五、长二丈四的夹弄，柳亚子就在“复壁”内躲藏，敌人进门后没找到柳亚子，他们又经一一盘问，所有人都说柳亚子不在家，军警们一无所获，只得空手而归，前来抓捕的军警走了，柳亚子化装经上海远去了日本。
坚持民主
1927年后，柳亚子遭迫害被搜捕，以匿于复壁得免，抗日战争时期，他流亡重庆、桂林、香港，自比为行吟泽畔的屈原，他潜心南明历史的研究，搜集了很多有关南明的史籍，并写出了一批研究成果，可惜战乱中，大量文稿失散，编写明史的愿望没有实现。
20世纪30年代初，蒋介石认为主张抗日的爱国进步人士破坏了他与日本人签订的《淞沪停战协定》，在上海一时间大搞白色恐怖，继五位革命青年作家柔石、殷夫、李伟森、胡也频、冯铿被杀害后，邓演达和恽代英也被蒋介石杀害。
1931年12月2日及24日，宋庆龄和何香凝分别在《申报》上发表了对时局的宣言，谴责蒋介石杀害革命青年的罪恶，柳亚子读了这两个宣言后，在他写给姜长林的信上说：“整个的国民党弄得只剩两个女人，中山有灵，真要痛哭了！”时隔20年后，革命老人谢觉哉在他作的《赠柳亚子》诗中，特对其中的“并世仨仁何与宋”诗句作了这样的自注：“庆龄、香凝、亚子，国党三仁。”在这期间，在柳亚子的心目中，蒋介石已是彻底背叛孙中山，无可救药，所以，谁只要在他面前提到蒋介石，他便借机讽嘲。
1935年12月下旬，柳亚子应新知郁达夫和两位老友之邀，从上海到达杭州，由于郁达夫因故不在杭城，第二天他的老友山阴的胡栗长、武进的姜丹书准备在楼外楼为他洗尘，但他一听说正在杭州的蒋介石夫妇，每次都要包下楼外楼二楼用餐，他就摇着头说：“这几天不是楼外楼，而是楼内楼，一遇此辈，大煞风景，不去！不去！”
1941年，皖南事变爆发，在香港的柳亚子，亲自撰写电文，和宋庆龄、何香凝联名发电报责问蒋介石，斥责蒋介石倒行逆施，破坏团结，破坏抗战，结果，被开除了国民党党籍，柳亚子亲自起草了与宋庆龄、何香凝、彭泽民等四位国民党元老和国民党各中央委员的联合宣言，严斥蒋介石的卑鄙行径。
4月，国民党五届八中全会在重庆召开，会前发出电邀，请柳亚子去参加会议，柳亚子断然拒绝，恰好时任国民党海外部长的吴铁城由南洋返渝路过香港，他奉蒋介石之命，约杜月笙一起到九龙柯士甸道柳亚子寓所，邀请柳亚子赴渝出席全会，柳亚子拍着桌子，正颜厉色地对吴铁城说：“我宁可做史良才，也不去参加这种挂羊头卖狗肉的全会”，说着把吴铁城、杜月笙赶出了家门，恼羞成怒的蒋介石为此在4月2日国民党五届八中全会上，以柳亚子在香港发表的种种言论违反国策为由，开除了柳亚子的国民党党籍，同时断绝了他的经济收入，柳亚子闻之泰然地对其外甥徐文烈说：“出卖国民党的就是他们，我还是而且始终是一个真实的国民党员，奉行三民主义、三大政策”。
结识伟人
1945年，毛主席飞抵重庆和国民党谈判，他写诗赠毛主席：“阔别羊城十九秋，重逢握手喜渝州，弥天大勇诚能格，遍地劳民乱倘休，霖雨苍生新建国，云雷青史旧同舟，中山卡儿双源合，一笑昆仑顶上头”，称赞毛主席“弥天大勇”，10月，毛主席致信给他，其中说：“先生诗慨当以慷，卑视陆游、陈亮，读之令人感发兴起”，对他的诗给予很高的评价。
毛泽东赴重庆，引起了很大的轰动。在诗画联展上传出毛泽东有词《沁园春·雪》后，剧作家吴祖光先生设法拿到了这首词的抄件，读后他当即就在1945年11月14日的副刊上予以公开发表，还写道：“毛润之氏能诗词，似鲜为人知，客有抄得其沁园春咏雪一词者，风调独绝，文情并茂，而气魄之大，乃不可及”，一经《新民报·晚刊》发表，顿时引起了巨大的轰动，柳亚子将它称为“千古绝唱”，谓“虽东坡、幼安，犹瞠乎其后，更无论南唐小令、南宋慢词矣”。
1945年10月11日，毛泽东离开重庆那天《新华日报》刊发了柳亚子的《沁园春·次韵和毛主席咏雪之作，不能尽如愿也》，“廿载重逢，一阕新词，意共云飘。叹青梅酒滞，余怀惘惘；黄河流浊，举世滔滔。邻笛山阳，伯仁由我，拔剑难平块垒高。伤心甚：哭无双国士，绝代妖娆。 才华信美多娇，看千古词人共折腰。算黄州太守，犹输气概；稼轩居士，只解牢骚。更笑胡儿，纳兰容若，艳装浓情着意雕。君与我，要上天入地，把握今朝。”
迎接解放
1947年10月间，柳亚子接到何香凝、李济深写在白绸上的密信，他从沪上立即赴港，经商定于1948年1月，在香港正式宣告成立中国国民党革命委员会，担任了秘书长一职，这时，中国人民解放战争已经频传捷报，柳亚子从此走入了一个新的时代。
1949年2月，他应毛主席的电邀，由香港启程进入解放区，3月25日，毛泽东抵达北平，当天下午，毛泽东在西苑机场与柳亚子、郭沫若等各界代表及民主人士亲切会面，当晚，毛泽东在颐和园益寿堂举行宴会，柳亚子应邀出席，席间，毛泽东与大家频频举杯，谈笑风生，柳亚子亦是春风满怀，感慨良多，当夜就写了三首七律诗。
后来柳亚子参加了中国人民政治协商会议第一届全体会议，10月1日，参加了中华人民共和国开国大典。
1952年，他与叶恭绰、李济深、章士钊联名上书毛泽东，呼吁保护北京广东新旧两义园的民族英雄袁崇焕遗墓，使袁墓古迹得以保存。
建国后，曾担任中央人民政府委员、全国人大常委会委员。
人物逝世
1958年6月21日下午7时20分，柳亚子因病逝世于北京，享年71岁。 
1958年6月24日，首都各界为柳亚子举行公祭大会，全国人大常委会委员长刘少奇、国务院总理周恩来执绋。

文学风格
柳亚子重视文学的思想性，他反对叹老嗟卑的个人主题的吟咏，也反对批风抹月的流连光景之词，在诗风上，他崇尚唐音，承继夏完淳、顾炎武、龚自珍3家，贬斥以黄庭坚为代表的江西诗派。在词风上，他推崇辛弃疾，贬斥吴文英。在文风上，他反对韩愈和桐城派。
柳亚子是一个以诗歌为武器的政治诗人，他的诗，紧密结合资产阶级民主革命的发展，洋溢着强烈的爱国主义、民主主义激情，具有鲜明的战斗性。在广泛的革命交游中，柳亚子写下了大量的怀人诗和赠友诗，革命派的英勇斗争使柳诗充满了慷慨激昂之气，这一斗争的多灾多难的历程又使他的诗具有沉郁苍凉的风格，辛亥革命后，柳亚子的诗歌主题转为对这次革命不彻底的批判，五四运动后，他的创作转入了新时期，一直歌唱到中华人民共和国成立以后。
在中国近代诗歌发展史上，柳亚子诗词的“横空出世”，无疑具有划时代的意义，亚子先生毕生都把宋代陈亮的这两句话：“推倒一世豪杰，开拓万古心胸”，既作为自己诗词创作的追求，又作为自己诗词风貌的写照，所以，一方面，他把所谓“正统派”的诗人，都不放在心上；另一方面，他敢于在“宋派诗”牢笼一代、“同光体”风靡当世的现实氛围中，在南社内部的矛盾和斗争中，以恢宏的气魄，雄厚的实力，巍然独立地树起了一面“掀天揭地”、“震电惊雷”的诗歌旗帜。
思想主张
柳亚子的思想受过西欧民主思想的熏陶，崇拜卢梭，曾将自己的名字更为“人权”，字“亚卢”，亚洲的卢梭也，光绪二十九年（1903年），他写过一首长诗《放歌》，其中一段道：“我思欧人种，贤哲用斗量。私心窃景仰，二圣难颉颃。卢梭第一人，铜像巍天阊，《民约》创鸿著，大义君民昌，胚胎革命军，一扫秕与糠，百年来欧陆，幸福日恢张，继者斯宾塞，女界赖一匡，平权富想象，公理方翔翔，谬种辟前人，妄诩解剖详，智慧用益出，大哉言煌煌”，他曾在报刊上宣传卢梭的民约论，提倡民主主义，反对向君主乞求的君主立宪制。
他在一篇文章中，用通俗的语言，解释了卢梭的民约论思想，最后号召读者：“诸君诸君！认定宗旨，整刷精神，除暴君，驱异族，破坏逆胡专制的政府，建设皇汉共和国的国家，那就是诸君的责任了”，他专门写了一篇《哀女界》的文章，揭露中国专制主义统治下妇女所受的种种痛苦，呼吁妇女独立解放，他的思想又受明末清初的顾炎武、张煌言、夏完淳思想的影响，这也反映在他早年的诗歌里，如《题张苍水集》：共四首，选一首：“北望中原涕泪多，胡尘惨淡汉山河，盲风晦雨凄其夜，起读先生正气歌”，张煌言，号苍水，浙江鄞县人，明亡后，拥鲁王监国，以舟山为根据地，抗击清军达19年，曾和郑成功配合一度会师北伐，后为清军捕获，不屈牺牲。诗中借“胡尘惨淡汉山河”，号召抗清革命。另一首《题夏内史集》，共六首，选一首：“鸱枭革面化鸾皇，禹旬尧封旧土疆。大业未成春泄漏，横刀白眼问穹苍。”夏完淳，字存古，松江华亭人，他从14岁起便追随父亲夏允彝、老师陈子龙抗清，被害时仅17岁，“鸱枭革面”指清松江提督吴胜兆，原为明朝武官，后降清，后又举兵抗清，失败后，夏完淳亦被捕蒙难，柳亚子后来回忆说：“十八岁开始读夏存古和顾亭林的诗集”。
建立南社
柳亚子是南社的发起人和组织者之一，也是南社的主要代表人物。 
苏州一带原是晚明东林、复社、几社的活动之所，又是著名爱国诗人、抗清志士吴易、孙兆奎、杨廷枢、顾咸正、刘曙、钱梅、陈子龙、夏完淳等诗人、志士、爱国者的战斗之地。那时候，封建末世的清王朝，正面临着风雨飘摇，豆剖瓜分的危局。西方民主学说和革命思潮正传入中国，时代的风雨波澜，江南的思想风气，前贤的英风伟迹，使柳亚子从少年时代就萌发了爱国思想，树立了革命志向，1903年初，17岁的柳亚子经陈去病等介绍加入上海的中国教育学会。不久，到上海进该会所主办的爱国学社读书，受教于章炳麟，与邹容等为友，他的反清革命志向更加坚定了，他在《放歌》长诗中表达了反帝反封建、爱国救亡的激情：“卢梭第一人，铜像巍天间”，“胚胎革命军，一扫粗与糠”。此为柳亚子著作之最早发表者。
1904年，柳亚子在吴江同里自治学社读书，并在《江苏》、《女子世界》等刊物先后发表《中国革命家第一人陈涉传》、《花木兰传》、《哀女界》等文，竭力鼓吹革命。在《题〈夏内史集〉》五首的最后一首中，他以青年抗清英雄、爱国诗人夏完淳自期自许：“悲歌慷慨千秋血，文采风流一世宗，我亦年华垂二九，头颅如许负英雄”。 
1905年初，邓实、黄节等发起的国学保存会在上海成立，陈去病、高旭、柳亚子都是早期的会员，春间，柳亚子在同里自治学社发起学生自治会，主编《自治报》，后改称《复报》，自刻、自印，每周一次。
1906年，柳亚子应高旭之请在上海健行公学任教，参加中国同盟会，又参加光复会，他继续编辑《复报》，第8期起，从周刊改为月刊，从油印改为铅印，从单张改为单行本，由高旭函托在日本的志士田桐在东京印刷，寄回上海发行，后来成为同盟会机关报《民报》的“小卫星”，《复报》是辛亥革命前在海外印行的重要革命刊物之一，主编《复报》是柳亚子生平的重要活动之一，《复报》，大32开本，60页左右，第1号出版于“中国开国纪元四千六百四年”，现存第1—11号，《复报》上先后发表的柳亚子著作，有《立宪问题》、《民权主义！民族主义！》、《吴日生传略》、《夏内史传略》（以上署名“弃疾”）、《中国灭亡小史》（署名“中国少年之少年”）、《云间张女士传》（署名“焉是”）等论著和大量的诗篇。署名“师南”的《神州种族危论》、《吴烈妇传》、《明季气节列传（赵雪华、宋蕙湘传）》。柳亚子主编的《复报》是《南社丛刻》的前驱。
1907年冬，在上海的一次宴会上，陈去病、高旭、柳亚子决定建立革命文学团体，得到在座的刘师培夫妇、邓实、黄节、朱少屏、沈砺等的赞同。据柳亚子后来回忆，“南社”的名称就开始于此时。进入1908年，南社的筹备工作在抓紧进行，“南社”一词也先后见诸文字。南社的三个发起人陈去病、高旭、柳亚子，是中国同盟会会员；南社第一次雅集参加者十七人中的十四人，是中国同盟会会员。因此，南社实为受中国同盟会思想影响的革命文学团体，说它是中国同盟会的外围组成，也未为不可。尽管当时见于报章的南社文献，态度或不免隐晦，语气或有所含蓄，其反对清朝统治，鼓吹民族民主革命的意旨，还是不难领会的。南社成立时，柳亚子才二十二岁，意气风发，勇于任事。这次雅集选出的《南社丛刻》（简称《南社》）的编辑员和职员是：文选编辑员陈去病，诗选编辑员高旭，词选编辑员庞粟子，书记员柳亚子，会计员朱少屏。陈去病、高旭都富于书生气，不善任事，高所编《南社》第一集，陈所编《南社》第二集，体例都不严谨，引起柳亚子不满。第三次雅集改选出的编辑员都未任事，因而四、五、六、七各集，实际上都由柳亚子主持选政。 
1909年11月13日，南社在苏州虎丘张东阳祠成立，柳亚子即席赋诗：寂寞湖山歌舞尽，无端豪俊又重来，天边鸿雁联群至，篱角芙蓉晚艳开。莫笑过江典午鲫，岂无横槊建安才。登高能赋寻常事，要挽银河注酒杯。次年，南社第二次雅集，在杭州西湖，他写了一首词。金缕曲三月朔日，南社同人会于武林，泛舟西湖，醉而有作。宾主东南美，集群英，哀丝豪竹，酒徒沉醉。指点湖山形胜地，剩有赵家荒垒。只此事，从何说起！王气金陵犹在否？问座中谁是青田子？微管业，付青史。大言子敬原非戏，论英雄安知非仆，狂奴未死。铁骑长驱河溯靖，勒石燕然山里，算才了平生素志。长揖功成归去日，便西湖好作逃名地。重料理，鸱夷计。词中引了一些史籍上的典故，意思是要有英雄出来，驱除鞑虏，建立民国，而到了民国建立，则可功成身退，隐居西湖，学范蠡灭吴，改名鸱夷子，携西施泛五湖而去。词器识明达，意志坚定而又才气发越，对革命的胜利充满信心而又富有浪漫主义色彩。
1912年元旦，孙文在南京就任中华民国临时大总统，柳亚子应南社社员雷昭性之荐，赴京任总统府秘书，寻因病辞职返沪。对当时南北和议及孙文让位于袁世凯的妥协主张，柳亚子坚决反对，在《天铎报》上，他以“青兕”笔名间日撰社论强烈抨击。《南社》第5集所载柳亚子撰《追悼会祭周阮二烈士文》更表现出痛心疾首的愤慨。南社从成立到停止活动，历时十五年，参加者一千余人，其中不少人革命意志薄弱，未能与时俱进，转向保守，有些甚至蜕变为民主革命和新文化运动的反对者，堕落为官僚、卫道者、卖身投靠者、汉奸、卖国贼，也不乏鹜名而来，随流涌进的官僚、政客和浮薄文人。在反清民主革命时期，在反对袁世凯复辟帝制时期，南社在文字宣传方面发挥了重要作用。在中国近代文学史上，南社革命文学占有不可忽视的重要地位。作为革命文学团体的组织者，柳亚子以苦干实干的精神作了大量的工作。在大部时期内，南社社务的主持者，南社活动的中心人物，是他；《南社丛刻》二十二集的大部分的编辑、校印者，也是他；南社爱国精神和革命精神的坚持者，更应当首先数到他。因此，他理所当然地被公认为南社的代表人物。
文献收集
1918年，柳亚子主持南社时期，因人事纠纷，自请辞去主任职务，回到家乡，把更多精力转向家藏图书馆和搜集本土地方文献。他将几代所搜集的书籍目录《养余斋书目草本》《养余斋书目》重作调整、核对，并自辑《养余斋松陵书目》《养余斋书画目录》；与此同时，又开始有目的地搜集、整理吴江地区乡邦文献，与同乡、图书目录学家薛凤昌发起建立吴江文献保存会。他说：“此时我又在发狂地收买旧书，凡是吴江人的著作，从古时到近代，不论精粗好歹，一律收藏。这样，便花去了一万多块钱。”为此，他还编了《吴江文献保存会书目》，共收集吴江人著作740种。还不包括100余种抄本，这些抄本，多是他人家藏孤本或是尚未刊刻的稿本，若得，便请人——包括年纪很小的儿女柳无忌、柳无非等——参加抄录，柳亚子自作校对、审定；更有甚者，柳亚子还辑录若干地方文献，见存上海图书馆的《分湖诗钞》稿本23册，辑录吴江地方历代作者400余人，诗作2500余首，前19册按作者姓氏分册，后四册分别为“杂姓”、“闺秀”、“方外”和“寓贤”。此部辑集造端宏大，柳亚子乃据乡邦典籍，大量地采撷、编辑和考订，呈现了分湖地区的历史文化内涵，兼及苏南、浙西的艺文景观和望族文化。其中或可窥出早年柳亚子应用图书目录和文献学，对乡邦文化所作的巨大努力了。
柳亚子非常珍重搜集的乡邦文献，见存上海图书馆的这些吴江地方抄件、稿本，很多留下他所写的题跋。这些题跋，有记述文献来源，流传始末，收集经过；有涉及撰著年代、著者、辑者及收藏者情况；有交代校勘、增补、参订缘起：有与各种刊本、抄本的比较；更有若干有价值而一般不易查询的，还广征博引，多加考证。柳亚子写字潦草，自认为“写字像冲锋一般，喜欢赤膊上阵，杀了一下，胜败不问，也就完蛋，管它写得像样不像样呢！”“我写字的毛病，就是太快，太随便，倘然把一个一个地剪碎了，连我自己也会不认得的。”但他自行抄写或写题跋，却是一丝不苟，极其工整。20世纪80年代初，顾廷龙在谈及柳所写图书题跋时就说：“柳先生的题跋很有用，如果收集起来，可以考见其藏书之故实及吴江文献的史料。”因而，当年上海图书馆沈津先生，曾有意地收集柳亚子的题跋，计得270余篇，6万字。
普查图书
20世纪30年代初，柳亚子任上海市通志馆馆长，主持编撰《上海市通志》。通志馆白手起家，没有自己的图书资料库。他和通志馆同仁所拟的有关上海古今史事方方面面的课题，就需有大量的图书资料作依托。当时上海虽已定格为直隶中央的特别市，但基于历史因素，没有一家有权威性的、集中地方文献的文化机构，因而需要对全市的图书馆做普查，特别是那些知名度很高、藏书丰富的图书馆，如商务东方图书馆、上海天主教徐家汇藏书楼和亚洲文会。他把这项任务交给才由持志大学毕业的胡道静，由他对全市大街小巷的图书馆调查，还特别关照他要注意这些图书馆庋藏的上海地方文献。
当时柳亚子搜集、采购有大量新文化启蒙以来的各种书籍，正由胡道静前来帮助编目、分类。胡通常上午赴辣斐德路（今复兴中路）柳家整理图书，下午外出调查。柳亚子常于胡处获得有关图书馆的庋藏。当时上海有些庋藏地方文献极为丰富的图书馆，是不对圈外人开放的，也拒绝他人采访、调查。胡道静以他的真诚、恳切，竟然受到徐家汇天主教堂欢迎，几次伴同进书库，摸清庋藏中国地方志，特别是上海及其周遍的县镇和乡村方志，回来与柳亚子介绍，柳大为欣喜。又为他兴奋的是，胡道静还在英国人主办的亚洲文会北中国支会图书馆作了详细调查，发现书库所收上海文献很多，而且还把这一项书籍用特殊方式分类排架。柳亚子很欣赏胡道静的图书馆调查报告，在定稿后，还破格把它作为通志馆期刊抽印本，取名为《上海图书馆史》出版。上海市通志馆到1937年“八一三”时结束，柳亚子和他的同侪，利用图书馆若干图书文献，出版了两本《上海研究资料》，四期《上海市通志馆期刊》和三部《上海市年鉴》。
校对史书
1937年底，日本侵略军侵占了上海华界，柳亚子困居法租界，自题寓所为“活埋庵”。抚今思昔，他又拣起旧时有兴致的南明史和抗清的民族志士史可法、吴易、夏允彝、夏完淳和陈子龙等故事，但是见于吴江早已沦陷，无法运用所藏图书文献。他通过当年南社和通志馆关系，向收藏颇多的胡朴安、朱希祖借阅。一天，柳亚子买票观看剧作家阿英创作的《碧血花》（《葛嫩娘》），这是一部以南明志士复明抗清为题材的话剧，归后赞扬不已，与素不相识的阿英写了一封长信，此后两人订交，几乎天天信件来返，讨论南明史事。阿英将自己收藏的几十本南明史图书相借，柳亚子凭着固有的版本学知识，对这些史料分别作了考信。他还从隐名蛰居的郑振铎处借得善本《南疆逸史》，竟闭门抄写了20天，将全书56卷抄写完毕。
1940年12月，柳亚子离开上海到香港，将这些南明图书，抄本，以及所著述的《南明记事史纲》《南明后妃宗藩传》等多种携带了去。他把在九龙寓所的藏书室称为“羿楼”，寓意“后羿射日”故事。这时，他又陆续收集，遂使所藏南明史料达几百种。柳亚子对此非常兴奋，其中若干本本得来不易，如广东屈大均《皇明四朝成仁录》补辑本抄件，经他考订，乃是后人据正本补缀而编的。盖晚明史书在清季均乃禁书，300年里没有人敢刊刻印刷，因而弥足珍贵。当太平洋战争后，日本侵占九龙，羿楼所藏图书不及带走，柳亚子后来在广西桂林每每谈及，不胜惋惜，尤其是这部《皇明四朝成仁录》，了无去向。他很清楚此书的稀罕，他掌握了其余几部传抄本的去向，其中一部是中山大学九龙书库的朱希祖寄存；还有一部是广东顺德风雨楼藏书中散佚出来的，已归屈的后人。柳亚子经努力终于在屈大均后裔处抄到藏书目录，又得悉朱希祖藏本还有副稿在重庆可供借抄，他真是高兴极了。
柳亚子仍对佚失的南明文献念念不忘。他在桂林四个月期间，很多精力放在为南明史籍做提要、整理等事宜。开始，他据自己在《笔谈》写的《一年来对于南明史料的工作报告》，为九龙羿楼所失的部分书籍做提要，又托熊佛西赴广西省图书馆查找香港《大风》新年号杂志，上面有他写的《我的南明史料研究经过》，按图索骥，写了《续忆劫灰中的南明史料》，为《南疆逸史》《小腆纪年》等书做提要，但仍不够，再托熊佛西自广西省图书馆借用谢国桢《晚明史籍考》。他视此书为“研究南明史料的一把钥匙”。柳亚子就是据该书，旧梦重温，以所列书目为本，凡是羿楼所旧有的，都把它写成题跋。他用了半个月时间，终于写完了《羿楼旧藏南明史料书目提要》117种。 
捐献藏书
柳亚子早年喜搜集文学书籍，后又收藏书画、印章及30年代前后文献资料。晚年枕酣典籍中，网罗吴江人著述达千余种。1950年10月，将其故乡吴江县黎里镇旧宅中的藏书全部捐献国家，计有书籍44000余册，还有其私人信札400余件。潜心于南明史研究，自1919年就开始搜集南明史料，所藏南明史料颇富，有《南明史料书目提要》，著录南明史料图书数百种，并将藏书处名为“羿楼”。与钱杏邨、胡朴安、郑振铎等友谊甚笃，爱好相宜。藏书室名有“磨剑室”、“笑隐楼”、“灵风别馆”、“更生斋”、“上天入地室”等。有《磨剑室藏革命文库目录》，著录书籍皆为辛亥革命时期的国民革命之书刊。病故后，家属将手稿遗著20余种、所藏图书7万余册全部献给上海图书馆、苏州博物馆、中国革命博物馆。
1950年秋，柳亚子从颐和园乔迁到北长街89号新居，他把书房取名为“上天下地之庐”，后又将从家乡黎里和上海带来的南明史料和南社图书文献，捐赠给北京图书馆。北京图书馆特为开辟研究室，柳亚子很是高兴。在与柳无忌的信中还提及：“在北京的书，我把后明史料《南社文库》《革命文库》都捐给北京图书馆了。他们替我腾空了一间房子，把这些书放着，算是我的特别研究室。我随时可以去看，非常满意。”当时柳亚子还计划编写一部《南明史》。
1950年底，柳亚子又南下，在上海向陈毅市长提出：“要将自己在上海及吴江乡下的藏书全部捐献给政府，由国家来保存。”陈毅欣然同意，由上海文管会组建陈乃乾、尹石公等七人小组清点装箱，此间黎里藏书就有木箱300余只，内贮书籍四万四千余册，柳亚子往来信札400余包。其中各种版本图书、报刊由上海图书馆庋藏。在此同时，他又动员老友朱希祖之子朱偰，希望将朱希祖所藏南明史料捐与国家。朱偰遂将家藏南明史料最珍贵部分整理五大箱，交与柳亚子，全部捐献北京图书馆。
柳亚子捐献的图书，在20世纪五六十年代上海图书馆就作了整理，那些庋藏的大革命时期、土地革命时期的出版物，因其稀罕的文化价值，被厘定为一级藏品特藏。柳亚子的信件文札被编成《书信辑录》，1985年由上海人民出版社出版。1987年，在柳亚子诞生100周年纪念时，上海图书馆又编选、影印了《柳亚子先生手札》，“既反映先生思想活动之一斑，亦体现时代风云之特点”，还举办了“柳亚子先生在上海”的展览会。

自改名号
柳亚子原名柳慰高，字号很多，在读了法国卢梭的“天赋人权”学说后，就以“亚洲卢梭”自居，改名人权，号亚庐。后友人高天梅因“亚庐”之“庐”，笔画太多，而写作“亚子”，他也就认定了。
悼念邹容
1903年，上海发生轰动一时的《苏报》案，章太炎、邹容被租界巡捕房监禁狱中，他写诗怀念他们：“祖国沉沦三百载，忍看民族日仳离。悲歌咤叱风云气，此是中原玛志尼。”两年后，邹容病死狱中，他写诗哭邹容。“白虹贯日英雄死，如此河山失霸才。不唱饶歌喝薤露，胡儿歌舞汉儿哀！哭君噩耗泪成血，赠我遗书墨未尘。私怨公仇两愁绝，几时王气划珠申？”珠申指满族。全诗异常悲愤和沉痛，也表达了他和革命党人浓厚的友情。
互赠诗歌
1945年8月28日，为了争取国内和平，毛泽东于从延安飞抵重庆，与蒋介石进行谈判。除主持谈判外，毛泽东还同社会各界朋友进行了广泛接触。柳亚子是毛泽东在第一次国共合作时结识的老朋友。8月30日，刚到重庆不久，毛泽东就在重庆桂园寓所，宴请柳亚子、沈钧儒等人。席间，柳亚子赠毛泽东七律一首：“阔别羊城十九秋，重逢握手喜渝州，弥天大勇诚能格，遍地劳民战尚休。霖雨苍生新建国，云雷青史旧同舟。中山卡尔双源合，一笑昆仑顶上头。”9月2日，《新华日报》以《赠毛润之老友》为题，发表了这首诗。9月6日，毛泽东在周恩来、王若飞的陪同下，又到重庆沙坪坝南开学校津南村看望柳亚子。在柳的寓所，柳亚子请毛泽东校正他准备收入《民国诗选》的毛泽东《七律·长征》一诗，并向毛泽东索诗。10月7日，毛泽东将《沁园春·雪》题赠柳亚子，并附信说：“初到陕北看见大雪时，填过一首词，似与先生诗格略近，录呈审正。”
得到毛泽东题赠的《沁园春·雪》后，柳亚子很快作出了和词《沁园春次韵和毛润之咏雪之作，不尽依原题意也》。10月下旬，柳亚子将毛泽东的赠与自己的和词，在中苏文化协会举办的“柳诗尹（瘦石）画联展”上展出，并将两词送交《新华日报》，要求同时发表。大概是发表毛泽东的词需经本人同意的缘故，《新华日报》于11月11日单独刊出了柳亚子的和词。 
爱国情怀
1907年冬，柳亚子在上海和一些志同道合的朋友聚会，筹备结社，有诗曰：慷慨苏菲亚，艰难布鲁东。佳人真绝世，余子亦英雄。忧患平生事，文章感慨中。相逢拼一醉，莫放酒樽空。”诗中提到苏菲亚，是俄国民意党领导人之一。诗中提到的布鲁东，即蒲鲁东，为法国小资产阶级社会主义者、无政府主义理论家。诗中将苏菲亚比喻何震，布鲁东比喻刘师培，因为他们夫妇俩是相信无政府主义思想的。这首诗表达了他们聚会慨当以慷，忧患国事，从事革命鼓吹的愿望。同年，他又写了两首诗，选其一：啼红泣翠送年华，潦倒穷途哭酒家。梦里荒唐新甲子，樽前憔悴旧琵琶。箫心剑态愁无那，马角乌头恨未赊。便是买山归亦得，只愁清泪落天涯。全诗流露出悲怆的情调。
思念故乡
柳亚子诞生在江南水乡苏州市吴江区北厍镇大胜村，他生命中最大的遗憾就是自从少年时代离开故乡之后再也没有能够回乡，村子中央的古老的胜秀桥，是柳氏家族兴亡的见证，胜秀桥是由柳氏带头捐资兴建的单孔石桥，两副桥联，东边的是“风月细平来，鱼虾足游钓”，西边的是“古佛祠边，普渡众生；太平庄上，君子悠行”，正是这样柳亚子的哲嗣柳无忌把胜秀桥的照片放在了一本纪念册的封面上，延续着他对故乡的思念。

人物故居
1982年3月25日，江苏省人民政府公布柳亚子故居为江苏省第三批文物保护单位。9月，省文物管理委员会拨款1万元维修经费。随后，对柳亚子故居的一、二、三进进行全面整修。
1983年3月，全国人大常委会副委员长廖承志为柳亚子故居题写门楣横匾“柳亚子先生故居”，6月15日，为纪念柳亚子先生逝世25周年，柳亚子故居举行揭幕仪式，并对外开放。
1987年5月4日，中共江苏省委办公厅（1987）17号文件同意在柳亚子故居的基础上建立柳亚子纪念馆。坐落在苏州市吴江区黎里镇中心街30号。该馆的房屋原为清乾隆工部尚书周元理的私邸，宅院宏大，目前开放，可供游客免费参观。
第一进，已改建成八开间门厅，正中是民革中央名誉主席屈武题写的匾额。第二进茶厅为纪念馆的序厅，厅中央为柳亚子汉白玉雕像，座基刻有邓颖超的题词，左右两壁是毛泽东和柳亚子《沁园春》唱和词，两边悬有周恩来为柳亚子题写的对联。第三进正厅，是“赐福堂”，是柳亚子先生生平事迹的主展厅。用150余件珍贵的历史文献和实物，系统地介绍了柳亚子爱国爱民的一生。第四进为生活起居楼，柳亚子曾名之为“拜孙悼李楼”。在这里他写下了许多文章。楼下为客厅兼作膳厅。楼上是全家卧室，陈设如旧。第五进藏书楼。是柳亚子先生会客的地方，书斋“磨剑室”就在客厅东首，在这里柳亚子写下了近二百万字的文章和诗歌。楼上西墙一侧，为原周姓屋主的特殊建筑“复壁”，复壁以东五间屋子是柳亚子的藏书室。第五进与第六进下房之间的庭院内，新辟了“柳氏家谱碑廊”，36块碑刻记载着柳亚子上五代的行状事迹，是研究柳亚子及其祖辈的重要历史资料。
2004年4月，在第五进楼下西侧开辟了柳无忌先生生平事迹展览室。
人物墓地
柳亚子逝世后葬于八宝山革命公墓。